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合成氨反应机理研究取得新进展 合成氨反应


合成氨反应机理研究取得新进展 合成氨反应

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【合成氨反应机理研究取得新进展 合成氨反应】合成氨反应(合成氨反应机理研究取得新进展)
近日，中科院大连化物所复合氢化物材料化学研究组研究员陈平、分子反应动力学国家重点实验室团簇光谱与动力学研究组研究员蒋玲与信息资源网合作，在合成氨反应机理研究方面取得新进展 。相关结果发表在《德国应用化学》(Angew 。化学 。里面的由…编辑，DOI:10.1002/ange.201703864)并入选 。
实现温和条件下氨的高效合成一直是催化领域重要的研究信息资源网课题 。陈平团队首次向信息资源网报道了低温活性优异的LiH-3d过渡金属复合催化剂体系，提出了“氮转移”的催化机理:LiH作为第二催化中心，可以将过渡金属表面的氮物种转移形成Li2NH/LiNH2，然后加氢释放出氨 。这种双位催化机理打破了反应物种在单一过渡金属上的活化能垒和吸附能之间的有限关系，使得低温低压合成氨成为可能(Nature Chemistry，2017，9，64) 。然而，氮在该催化剂上活化和转移的微观机理有待进一步研究 。
本工作中，大连化工学院研究组以LiH-Fe复合催化剂为研究对象，发现Fe与LiH在界面上存在强烈的相互作用 。利用自主研发的团簇质谱和光谱组合实验装置，并紧密结合密度泛函理论计算，研究了Li-Fe-H三元氢化物物种(如Li4FeH6、Li5FeH6等)的存在 。)被成功地检测到 。更有趣的是，这些氢化物物种可以与N2反应，直接转化为含有Fe-(NH2)-Li和LiNH2的物质，从而实现N2向Li的解离、转移和氢化 。同时三元氢化物中与Fe结合的带负电荷的氢转化为与N结合的带正电荷的氢，从而完成双电子转移 。这些基于团簇反应的结果表明，在Fe-LiH表面(边界)形成的Li4FeH6可能是催化活性中心，N2的活化可能从传统铁基催化剂C7位的均相裂解过程转变为“氢助离解”机制 。该研究加深了对LiH-3d过渡金属催化剂上合成氨反应机理的认识，为新型高效合成氨催化剂的设计和开发提供了思路 。
上述工作得到了国家杰出青年基金、基金委重点项目、教育部能源材料化学协同创新中心(iChEM)和大连化工学院甲醇转化及煤代油新技术基础研究项目(DICPDMTO)的支持 。
大连化工学院合成氨反应机理研究取得新进展 。


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